人気PCゲームおよびそのTVアニメ版「らいむいろ戦奇譚」の続編であるTVアニメシリーズ。日露戦争のさなか、新たな敵ファーデン騎士団がロシア側に暗躍。日本軍は、乙女の魂が秘める超パワー""魂色（こんじき）""を具現化させる""らいむ隊""の新部隊結成を図る。5人の少女たちの指揮官かつ教師役となった熱血漢・犬養強志朗の活躍は？　本作と同題で原作となるPCゲームもほぼ同時期に発売された。前作と異なり、自ら戦士となって戦う新男性主人公・強志朗の声は『機動戦士ガンダムOO』などでも活躍の吉野裕行が熱演。

　　曾经是顶级职业杀手的托雷（近藤隆 配音），因为心爱的女人水无月沙耶（丰口惠美 配音）之死金盆洗手。如今，他只是一个默默无闻的赏金猎手，但他“不详的黑猫”的名号在黑道中依然被口口相传。在搭档史恩（藤原启治 配音）和同伴兼对手林斯雷科（野上尤加奈 配音）的帮助下，托雷的隐退生活过得平淡而充实。一次行动中，托雷救下了生化人伊芙（福圆美里 配音），伊芙凭借超强战斗力和治疗能力成为了托雷的得力助手。
　　爱人的死让托雷明白，与其对仇恨念念不忘，认真平安的度过余生才是真确的选择。托雷不愿复仇，但敌人却不放过他。接连的几起事件使得托雷最大的敌人库利德（三木真一郎 配音）浮出水面，一群被称为使徒的敌人让朋友们的性命也受到了威胁。此时，托雷只得重新拿起武器，为了不再失去所爱的人而战斗。

白樱学院高中一年级学生宗方实良，父亲是超人气费洛蒙演员宗方镜介。然而，实良的恋人竟然是的身为父亲的镜介。恩爱的两人周围，不断地出现打算干扰他们恋爱的人。以实良为目标的学生会长宇都宫贵之、贵之的义母、女演员宇都宫美月等......费洛蒙演员父亲和儿子的恋爱去向是？！

　　森の民の少年ポポは、平和な森に異変が起きた原因を調べるため旅立った父ペレの帰りを待ちわびていた。しかし森の異変は、ポポの母ピアまで変えてしまう。父ならば、母を助ける手がかりが分かるかもしれない。ポポは父に託されたドングリ型のペンダント「守護者の証」を胸に、父を追って旅立つ。
　　旅の途中、ポポが持つ「守護者の証」を狙って、森の破滅を願うアダーと手下たちが、赤い目の甲虫を操りポポを襲撃するが、そのたびに何処からともなく巨大なカブトムシ「ムシキング」が現れポポを護るのだった。

　　早阪紫（山田优 配音）是一个普通的高中生，以考上理想大学为终极目标的她每日都奔波在学校和补习班之间。一次偶然中，紫结识了个性超级糟糕，狂妄自大又目中无人的矢泽艺术学院服装设计系学生小泉让二（滨田贤二 配音），“来成为我的模特吧”，让二说出了让紫目瞪口呆的话来。
　　通过让二，紫认识了一群有趣的朋友们。个性单纯天真的幸田实和子（松本真理香 配音）；表面上看起来桀骜不驯，但实际上非常专一可靠的吉他手永濑岚（水谷俊介 配音）以及男儿身少女心的伊莎贝拉（山本大助 配音），在和这些朋友们相处的过程中，紫渐渐的找到了自己人生的目标，同时，她和让二之间，也萌生出了缠绵的感情。

　　这是一个跨越千年的故事。以表演人偶为生的青年国崎往人（小野大辅 配音）行走到了一个海边的小镇。四处游走的往人一直在寻找着“空中的少女”，这是往人的母亲逝世前曾一直对他说的话。原来流传着这样一个故事。有着翅膀的女孩被视为不幸的象征，终日被关在不见光的房间里，直到遇到那个命定的少年。二人就这样相爱了，但这恋情是不被允许的。于是女孩受到诅咒，陷入了轮回之中。往人在小镇里邂逅了少女神尾观铃（川上伦子 配音）。体弱多病的观铃和传说中的女孩极其相似。而他们的相遇如同千年前的那个传说，轮回的齿轮又开始了不休的运作……
　　本片根据Key社著名的同名游戏改编，还有同名剧场版动画。